Síntesis de materiales metal-orgánicos y encapsulación de moléculas bioactivas

Résumé

La tesis doctoral presentada aquí con título “Síntesis de materiales metal-orgánicos y encapsulación de moléculas bioactivas” ha estado basada en dos líneas de investigación principales: (i) el diseño de nuevas estrategias de síntesis de MOF (capítulos 2 y 3), y (ii) nuevos métodos de encapsulación de moléculas bioactivas con MOF potencialmente biocompatibles (capítulos 4 y 5). En lo referente al campo de la síntesis, dos nuevas estrategias se han estudiado en las cuales se ha utilizado la reactividad de los metales en disolución y de la química de la coordinación para favorecer la síntesis de MOF. En primer lugar, el uso de atmósferas gaseosas reactivas a alta presión (6 bar) se estudió en la síntesis de fumaratos de aluminio y hierro(III). Se estudió el efecto de CO y O2 sobre la formación de MOF y los diferentes productos finales se caracterizaron y compararon entre sí y con otros materiales de la literatura científica. En segundo lugar, se utilizó peróxido de hidrógeno (H2O2) para sintetizar tereftalatos de aluminio y hierro(III) y se ha propuesto un mecanismo que explique su efecto favorable. En lo referente al campo de la encapsulación, se han propuesto dos nuevos métodos, en los cuales se usó alta presión por medio de diferentes aproximaciones. En primer lugar, se estudió el efecto de aplicar alta presión (0,32 GPa) con una prensa hidráulica sobre mezclas MOF-aditivo con cuatro tipos de MOF basados en ligandos carboxilato (MIL-53(Al), Mg-MOF-74, UiO-66 y MIL-101(Cr)) y dos aditivos (cafeína y ácido kójico). Por medio de diferentes técnicas, se demostró el alcance de la encapsulación para los dos aditivos. En segundo lugar, se empleó CO2 supercrítico (a 40 ºC y 100 bar) para encapsular cafeína y carvacrol en dos MOF potencialmente biocompatibles, MIL-53(Al) y Mg-MOF-74. La cantidad de carga de aditivo se estudió a distintos tiempos y se caracterizaron las interacciones MOF-aditivo.