Structure and fragmentation of neutral and positively charged carbon clusters and fullerenes

Resumen

En esta tesis se presenta el estudio teórico de la estructura y la fragmentación de pequeños agregados de carbono y de fullerenos neutros y cargados positivamente. El estudio de los pequeños agregados de carbono (Cnq+, n=2-9, q=0,1 y 2) se ha abordado desde dos perspectivas diferentes aunque íntimamente relacionadas entre sí. Primero se ha descrito la estructura electrónica, la geometría y las propiedades vibracionales de los agregados neutros, simple y doblemente cargados. Esto ha permitido evaluar la estabilidad de los diferentes isómeros y la variación en las propiedades como la energía de disociación y el potencial de ionización con la carga y el tamaño. Posteriormente se ha llevado a cabo un estudio de la dinámica de fragmentación de los agregados neutros mediante simulaciones basadas en la mecánica estadística. De esta forma, se han evaluado cuáles son los principales factores que influyen en la estabilidad y la fragmentación de los pequeños agregados de carbono. El principal problema en el estudio de los fullerenos radica en el gran número de isómeros que muestran. Para solventarlo, se ha propuesto una estrategia para seleccionar los confórmeros más estables que provienen de la fragmentación del C60. Posteriormente se ha llevado a cabo un estudio sistemático de la estructura de las especies neutras y cargadas positivamente con tamaños entre 50 y 60 átomos y de fullerenos altamente cargados (C60q+ y C58q+). Se han evaluado las energías de disociación y los potenciales de ionización en función del tamaño y de la carga del fullereno. Se ha estimado a su vez el límite Coulombiano del C60, es decir, la carga mayor que puede soportar dicho agregado sin fragmentarse espontáneamente. Finalmente se ha estudiado en detalle la estructura de los fullerenos generados, mediante evaporación de C2 y los factores que influyen en la estabilidad de los diferentes isómeros. El análisis de los resultados de estru