Graphene oxide composite aerogels fabricated by supercritical CO2 technologycharacterization and applications

Resumen

Durante las últimas décadas, la ciencia de materiales ha vivido una época dorada, con la aparición de los nanomateriales y, especialmente, a causa de los nanomateriales porosos. Continuamente se realizan estudios de I+D tanto en medios porosos ordenados (zeolitas y MOFs) como amorfos (cerámicas, polímeros y aerogeles). El descubrimiento de los aerogeles por parte de S. Kistler en 19311 y el trabajo exhaustivo relativo a MOFs de O. Yaghi durante la década de 19902 han inspirado a muchos grupos de investigación a centrarse en estos dos tipos de materiales. El grupo de Fluidos Supercríticos y Materiales Funcionales (SFFM), en el que se ha llevado a cabo esta Tesis, tiene una larga y sólida trayectoria investigadora trabajando con materiales porosos, incluyendo los materiales principales de esta Tesis (aerogeles y MOFs). Con la particularidad del uso de CO2 supercrítico (scCO2) tanto en la síntesis como en el procesado de éstos.3 Con respecto a los MOFs, la tecnología supercrítica se ha utilizado en el laboratorio de SFFM para sintetizar compuestos ya conocidos (por ejemplo, ZIF-8),4 para la preparación de nuevos polímeros de coordinación basados en diferentes bi- o tri-piridinas,5,6 para el descubrimiento de nuevos bioMOF basados en curcumina,7-9 y, por último, pero no menos importante, en el trabajo con MOF flexibles basados en carborano en los que el scCO2 desempeñó el papel de extractor de disolvente.10 En cuanto al tema de los aerogeles, el equipo del SFFM ha adquirido una amplia experiencia en aerogeles orgánicos.11,12 Esta Tesis extiende el trabajo referente a aerogeles a la familia de materiales derivados del grafeno, incluyendo el óxido de grafeno (GO) y el óxido de grafeno reducido (rGO). El grafeno, GO y rGO son materiales relativamente nuevos. Aun así, durante las últimas dos décadas todos ellos han sido investigados de forma ininterrumpida, principalmente para corroborar la plétora de impresionantes propiedades que conocemos o para descubrir otras nuevas. De hecho, los experimentos iniciales de scCO2 realizados con dispersiones de GO revelaron la metodología para producir un fascinante material en forma de aerogel, lo que generó una patente, que es la base de este trabajo.13 En esta Tesis se sintetizan tanto aerogeles como MOFs, ya sean aislados o en forma de compuestos, caracterizados y utilizados en diferentes aplicaciones. La preparación de todos estos materiales tiene en común el uso de la tecnología supercrítica. Los fluidos supercríticos y los materiales nanoporosos están estrechamente relacionados, ya que las propiedades de estos solventes, principalmente su baja viscosidad, alta difusividad y nula tensión superficial, son cruciales para el secado de los materiales evitando el colapso de los poros. La Tesis comienza con una sección de Introducción en la que se describen los materiales utilizados y los métodos de fabricación. En particular, la introducción ilustra todos los temas que se tratan en este trabajo, que se desarrollan más adelante en cada capítulo. La sección Experimental describe los equipos utilizados, metodologías y técnicas de caracterización. Todos los experimentos realizados se realizaron siguiendo metodologías verdes basadas en scCO2.